Al momento della sua incorporazione alla Corona, l'Ordine aveva 37 commende, che si ridussero a 28 alla fine del 18° secolo, con un fatturato di 120 mila scudi. Dopo l'incorpoeazione alla corona di Spagna, dal 1523 l'Ordine di Alcántara condivise una storia comune con l'Ordine di Santiago e quello Calatrava.
Al momento della caduta della monarchia nel 1931 c'erano meno di venti cavalieri, con a capo il Gran Commendatore, il Principe Carlo Tancredi di Borbone-Due Sicilie, Infante di Spagna (che morì nel 1949, quando gli successe il Marchese di Velada). Tra i cavalieri c'erano i Principi Filippo, Gennaro, Ranieri e Gabriele di Borbone-Due Sicilie e anche il Principe Alfonso Maria di Borbone-Due Sicilie, Infante di Spagna e futuro (1964) Duca di Calabria, figlio del Gran Commendatore.
Nel 1982 vi era un solo Cavaliere dell'Ordine, Gonzalo García de Blanes y Pacheco, ve era stato ammesso come novizio nel 1925 e che, il 15 marzo 1982, venne nominato Gran Commendatore.
Alla sua morte il suo successore fu il Principe Carlo Maria di Borbone-Due Sicilie, Infante di Spagna, Principe delle Due Sicilie, duca di Calabria. Il 6 luglio 1993 il Principe Carlo Maria fu nominato Presidente e Decano del Consiglio degli Ordini Militari.
Oggi ci sono 31 Cavalieri professi e 17 Cavalieri novizi. I requisiti per l'adesione all'Ordine di Alcántara sono più rigidi di quelli per l'Ordine di Santiago o di Calatrava, in quanto sono richieste non solo le prove dei quattro quarti di nobiltà, ma che tutte e quattro le famiglie originarie provenivano da un casato nobile.
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